Основные принципы когерентности сверхкоротких импульсов
Концепция атомов была введена древнегреческими философами Левкиппом и Демокритом двадцать четыре века назад. Однако только в конце 20 века атомы можно было наблюдать в движении и управлять ими. Временное разрешение, необходимое для манипулирования динамикой атомнного масштаба с типичной скоростью порядка 10 км/с на расстоянии 1 Å составляет 10 фемтосекунд (10×10-15 с). Следовательно, визуализация и манипулирование атомами и молекулами требуют лазерных импульсов с длительностью порядка движения ядер. Быстрый прогресс в лазерных технологиях позволил воспроизводить импульсы длительностью от нескольких фемтосекунд до десятков аттосекунд (10×10-18 с). Такие импульсы позволяют напрямую исследовать и манипулировать атомами и электронами, и расширяют границы науки и техники до территорий, которые никогда не считались доступными.
Лазеры работают по двум основным принципам: усиление излучения с использованием активной среды (например, кристалла Ti: сапфира) и обратная связь, обеспечиваемая резонатором (например, двумя зеркалами). По мере усиления излучения в возбужденной активной среде создается интенсивный лазерный пучок из-за обратной связи резонатора, одно из зеркал которого является частично пропускающим.
Типичная оптическая схема сверхбыстрого лазерного генератора, использующего непрерывную волну (CW), генерацию второй гармоники, Nd: YAG-лазер
Сверхкороткие импульсы генерируются, когда световые волны с большим количеством мод или целым числом, кратным половине длины волны излучения (λ), когерентно излучаются посредством их синфазной суперпозиции, также известной как синхронизация мод. Широкий энергетический диапазон ультракоротких импульсов обусловлен принципом неопределенности, возникающим из присущих фотонам волновых свойств, где точность времени-энергии ограничена преобразованием Фурье. Поскольку энергия (E=hc/λ) сверхкоротких импульсов может охватывать несколько октав в полосе пропускания, возникает важный вопрос, сохраняют ли такие широкие импульсы когерентность. Концепция когерентности чрезвычайно важна во взаимодействиях излучения и вещества в сверхбыстром масштабе, чтобы обеспечить интерференционные эффекты между световыми волнами и популяциями атомов/электронов. Такая интерференция может быть конструктивной или деструктивной в зависимости от разности фаз между ними.
Базовая концепция генерации сверхкоротких импульсов посредством синхронизации мод, в результате чего получаются импульсы с широкой полосой пропускания длин волн, но сверхкороткой длительностью
Рассматривая гауссовский сверхкороткий лазерный импульс, переводящий систему из одного состояния χ0 с энергией E'0 в другие состояния ϕn с соответствующими энергиями En, волновая функция определяется выражением:
где αn – амплитуды собственных состояний φn, квадраты модулей которых представляют вероятности заселенности отдельных собственных состояний после подачи импульса. Из теории возмущений первого порядка эти собственные состояния можно определить, как:
где C – постоянная, зависящая от амплитуды поля импульса и дипольного момента перехода, α = 2π2 / ln(2). < ϕn | χ0 > – фактор Франка-Кондона, определяемый интегралом между начальным и конечным состояниями. Оценка интеграла в уравнении (2) дает:
где ωn = (En - E'0) / ℏ – частота Бора. В пределе сверхкоротких импульсов время жизни (τ) процесса при лазерном возбуждении стремится к нулю и αn = C < ϕn | χ0 >. Следовательно, ψ = C < ϕn | χ0 > ϕn = χ0. Соответственно, возбужденный волновой пакет ψ, имеющий ту же форму, что и исходная волновая функция, представляет собой «когерентную» суперпозицию возбужденных собственных состояний.
Основываясь на этом формализме, когерентная природа сверхкоротких импульсов предлагает мощную технику для управления многоуровневыми атомами, молекулами, полупроводниковыми спиновыми состояниями, фазовыми переходами и магнетизмом, что приводит к приложениям, ранее невозможным с другими технологиями. Используя импульсные лазеры, можно лучше понять парадигмы «структура-функциональность» в новых материалах, что приведет к разработке оптимизированных функциональных материалов посредством динамического манипулирования атомами, молекулами и монослоями. Возможность точно исследовать и контролировать атомную и электронную динамику привела к новым технологическим достижениям, основанным на сверхточных методах измерения и высокофункциональных материалах.